固体高分子燃料電池カソード用の触媒およびそのような触媒の製造方法

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発明の名称	固体高分子燃料電池カソード用の触媒およびそのような触媒の製造方法
技術分野	新エネルギー／省エネルギー, 環境／有機化学／無機化学
出願日	平成25年3月4日
出願番号	特願2013-41734
公開番号	特開2014-168747
登録番号
出願人	国立大学法人電気通信大学
発明者	岩澤康裕鷲尾忍
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概要	【要約】【課題】高い活性を有し、良好な耐久性を有する固体高分子形燃料電池カソード用の触媒の製造方法。【解決手段】遷移金属のイオンを含む溶液を調製するステップであって、前記遷移金属は、スズ、インジウム、タンタル、セリウム、タングステン、およびモリブデンからなる群から選定された少なくとも一つであるステップと、前記溶液中に、貴金属粒子が担持されたカーボン粒子を添加して、スラリー液を調製するステップであって、前記貴金属は、白金または白金合金であるステップと、前記スラリー液中で電解を行い、前記貴金属粒子上に前記遷移金属を電析させ、触媒粒子を形成するステップであって、前記電解は、前記遷移金属が前記貴金属粒子上には電析するものの、前記カーボン粒子上には実質的に電析されないような電位で実施されるステップと、前記触媒粒子を回収するステップと、を有する触媒の製造方法。【特許請求の範囲】【請求項１】　固体高分子形燃料電池カソード用の触媒の製造方法であって、（ａ）遷移金属のイオンを含む溶液を調製するステップであって、前記遷移金属は、スズ（Ｓｎ）、インジウム（Ｉｎ）、タンタル（Ｔａ）、セリウム（Ｃｅ）、タングステン（Ｗ）、およびモリブデン（Ｍｏ）からなる群から選定された少なくとも一つであるステップと、（ｂ）前記溶液中に、貴金属粒子が担持されたカーボン粒子を添加して、スラリー液を調製するステップであって、前記貴金属は、白金（Ｐｔ）または白金合金であるステップと、（ｃ）前記スラリー液中で電解を行い、前記貴金属粒子上に前記遷移金属を電析させ、触媒粒子を形成するステップであって、前記電解は、前記遷移金属が前記貴金属粒子上には電析するものの、前記カーボン粒子上には実質的に電析されないような電位で実施されるステップと、（ｄ）前記触媒粒子を回収するステップと、を有することを特徴とする製造方法。【請求項２】　前記（ｃ）のステップにより得られる前記触媒粒子において、前記貴金属と前記遷移金属の存在比（モル比）は、３：１から１０：１の範囲であることを特徴とする請求項１に記載の製造方法。【請求項３】　前記（ｄ）のステップの後、さらに、（ｅ）回収された前記触媒粒子中の前記遷移金属を酸化させるステップを有することを特徴とする請求項１または２に記載の製造方法。【請求項４】　前記（ｄ）または（ｅ）のステップの後、さらに、（ｆ）酸化物に変化しなかった前記遷移金属の少なくとも一部を溶解させるステップを有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一つに記載の製造方法。【請求項５】　前記遷移金属のイオンを含む溶液は、水溶液、有機溶媒、または溶融塩であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一つに記載の製造方法。【請求項６】　前記遷移金属のイオンは、スズイオンであり、前記遷移金属のイオンを含む溶液は、過塩素酸水溶液または硫酸水溶液であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一つに記載の製造方法。【請求項７】　前記白金合金は、白金－コバルト（Ｃｏ）合金、白金－金（Ａｕ）合金、白金－パラジウム（Ｐｄ）合金、白金－ニッケル（Ｎｉ）合金、および白金－鉄（Ｆｅ）合金からなる群から選定されることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一つに記載の製造方法。【請求項８】　前記（ｃ）のステップにおける電解は、室温（２０℃～２５℃）以上、１００℃未満の温度で実施されることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一つに記載の製造方法。【請求項９】　前記（ｃ）のステップにおける電解において、作用電極として、メッシュ状電極が使用されることを特徴とする請求項１乃至８のいずれか一つに記載の製造方法。【請求項１０】　固体高分子形燃料電池カソード用の触媒であって、当該触媒は、貴金属粒子が担持されたカーボン粒子を有し、前記貴金属粒子には、遷移金属の酸化物が配置され、前記貴金属は、白金（Ｐｔ）または白金合金であり、　前記遷移金属は、スズ（Ｓｎ）、インジウム（Ｉｎ）、タンタル（Ｔａ）、セリウム（Ｃｅ）、タングステン（Ｗ）、およびモリブデン（Ｍｏ）からなる群から選定された少なくとも一つであることを特徴とする触媒。【請求項１１】　前記白金合金は、白金－コバルト（Ｃｏ）合金、白金－金（Ａｕ）合金、白金－パラジウム（Ｐｄ）合金、白金－ニッケル（Ｎｉ）合金、および白金－鉄（Ｆｅ）合金からなる群から選定されることを特徴とする請求項１０に記載の触媒。【請求項１２】　前記遷移金属の酸化物は、酸化スズ（ＳｎＯおよび／またはＳｎＯ２）であり、前記貴金属と前記酸化物の存在比（モル比）は、３：１から１０：１の範囲であることを特徴とする請求項１０または１１に記載の触媒。（以下省略）

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